O prêmio abriu-lhe definitivamente as portas do teatro e, depois de algumas peças amadoras, estreou profissionalmente em 1965, em 'A Dama do Maxim’s', de Georges Feydeau, com Tônia Carrero e Paulo Autran, dirigido por Gianni Ratto. Até o início dos anos 1980, seguiu fazendo teatro, atuando em clássicos como 'O Jardim das Cerejeiras', de Anton Tchekhov, e 'Perdoa-me por me Traíres', de Nelson Rodrigues, entre outros. No mesmo ano em que estreou profissionalmente no teatro, fez sua primeira incursão na TV, na novela 'Coração', exibida pela TV Rio. No ano seguinte, integrou o elenco da novela 'O Amor Tem Cara de Mulher', de Cassiano Gabus Mendes, exibida na TV Tupi.

Em 1967, estreou na Globo, na novela 'A Rainha Louca', de Glória Magadan, inspirada em 'Memórias de um Médico', de Alexandre Dumas. A partir do ano seguinte, esteve em cinco novelas seguidas de Janete Clair: 'Rosa Rebelde' (1969), cuja trama fora encomendada por Glória Magadan, então responsável pela área de teledramaturgia; 'Véu de Noiva' (1969), em que a emissora afastava-se do estilo capa e espada característico de sua teledramaturgia até então; 'Irmãos Coragem' (1970), um dos maiores sucessos da emissora; 'O Homem que Deve Morrer' (1971), adaptação de 'Eram os Deuses Astronautas?', de Erich Von Daniken; e 'Selva de Pedra (1972)', outro sucesso da autora, inspirado na obra 'Uma Tragédia Americana', de Theodore Dreiser.

Em 1973, interpretou o jornalista Neco Pedreira na novela 'O Bem-Amado', de Dias Gomes, baseada na peça teatral do mesmo autor, 'Odorico, o Bem-Amado', e 'Os Mistérios do Amor e da Morte' (1962). Seu personagem era o dono do jornal A Trombeta, um dos mais fortes opositores de Odorico Paraguaçu (Paulo Gracindo), prefeito da fictícia Sucupira. Primeira novela da TV brasileira gravada em cores, 'O Bem-Amado' fez um enorme sucesso, abrindo caminho para as vendas internacionais da produção da Globo. Além disso, a novela foi reapresentada em 1977 e, em 1980, foi transformada em seriado na Globo – com Carlos Eduardo Dolabella reprisando o seu papel.

Em 1974, Carlos Eduardo Dolabella foi um dos protagonistas da novela 'O Espigão', novamente de Dias Gomes. A trama se desenvolve no Rio de Janeiro, onde Lauro Fontana (Milton Moraes) é um empresário que sonha em construir o hotel mais moderno do mundo, o Fontana Sky, conhecido como “espigão”. O problema é que o edifício deve ser construído em uma área do bairro de Botafogo pertencente a uma família de quatro irmãos, cujo pai, antes de morrer, pediu que eles conservassem a mansão em que ficava o terreno. Dos quatro irmãos, só Marcito, interpretado por Carlos Eduardo Dolabella, quer vender a casa para gastar o dinheiro da venda com mulheres. 'O Espigão' foi a primeira novela a tratar de questões relacionadas à qualidade de vida, ao meio ambiente e às conseqüências da expansão imobiliária. Na época, a palavra “espigão” foi incorporada ao vocabulário popular, como sinônimo de arranha-céu.

Posteriormente, Carlos Eduardo fez papéis coadjuvantes nas telenovelas 'Bravo!', de 1975, inicialmente escrita por Janete Clair e, depois, por Gilberto Braga, e 'Saramandaia', de 1976, de Dias Gomes. Em 1977, na novela 'Espelho Mágico', de Lauro César Muniz, viveu mais um personagem coadjuvante, mas que teve relativo destaque na trama. No papel de Edgar, um jornalista especializado na cobertura do meio artístico, pôde mostrar um outro ângulo do universo do show business – retratado na novela por meio dos protagonistas Diogo Maia (Tarcísio Meira) e Leila Lombardi (Glória Menezes), um casal de atores.

Ainda em 1977, o ator integrou o elenco de 'O Astro', de Janete Clair, antes de voltar a uma novela que abordava o tema do meio ambiente (como ocorrera em 'O Espigão', três anos antes): 'Sinal de Alerta', mais uma vez de Dias Gomes. O enredo mostrava a deterioração da qualidade de vida nas cidades, enfocando a questão ecológica. O protagonista é Tião Borges (Paulo Gracindo), empresário que enriquece repentinamente, e que tem uma fábrica que polui o meio ambiente produzindo fertilizantes e inseticidas. Carlos Eduardo Dolabella interpretou Chico Tibiriçá, um intelectual que, ao lado do amigo Rudi Caravalla (Jardel Filho), sonha em dirigir um filme sobre Tião Borges.

Carlos Eduardo Dolabella fez uma participação em 'Pai Herói' (1979), de Janete Clair, e, em 1980, foi um dos vértices de um quadrado amoroso na novela 'Água Viva', de Gilberto Braga. O ator viveu o banqueiro Heitor, marido de Lígia (Betty Faria), mulher disputada pelos irmãos Miguel (Raul Cortez) e Nélson (Reginaldo Faria) – o primeiro é assassinado, o que garantiu à novela altos índices de audiência até a revelação do criminoso. Três anos depois, voltou a uma novela de Gilberto Braga, 'Louco Amor'.

Suas duas novelas seguintes, ambas escritas por Ivani Ribeiro, foram, coincidentemente, reedições atualizadas de novelas antigas da mesma autora. A primeira, de 1984, foi 'Amor com Amor se Paga', versão de 'Camomila' e 'Bem-me-Quer', apresentada na TV Tupi em 1971. A outra, de 1986, foi 'Hipertensão', atualização de 'Nossa Filha Gabriela', também exibida em 1971 pela TV Tupi. Nesta, o ator se destacou no papel de Marcos Mendonça, dono de um hotel, viúvo, pai de cinco filhos, que procura uma nova esposa.

Em 1988, mesmo ano em que fez uma participação em 'Bebê a Bordo', de Carlos Lombardi, atuou na minissérie 'O Pagador de Promessas' – de autoria de Dias Gomes, baseada em sua própria peça teatral homônima –, Carlos Eduardo Dolabella interpretou Tião Gadelha, representante dos latifundiários rurais contra os quais lutava a família de posseiros de onde vinha o protagonista da história, o ingênuo Zé do Burro (José Mayer).

Entre o fim dos anos 1980 e o início da década seguinte, Carlos Eduardo Dolabella foi para a extinta TV Manchete, onde fez duas novelas – 'Kananga do Japão' (1989), de Wilson Aguiar Filho, e 'A História de Ana Raio e Zé Trovão' (1990), de Marcos Caruso e Rita Buzzar – e uma minissérie – 'O Guarani', baseada no romance homônimo de José de Alencar. Além destas três produções, o ator só atuaria fora da Globo na novela 'O Campeão', de 1996, escrita por Ricardo Linhares e exibida pela TV Bandeirantes.

Em 1994, voltou à Globo na minissérie 'Incidente em Antares', adaptação de Nelson Nadotti e Charles Peixoto do livro homônimo de Érico Veríssimo. No ano seguinte, integrou o elenco de outra minissérie baseada em um livro: 'Engraçadinha… Seus Amores e Seus Pecados', adaptação de Leopoldo Serran da obra de Nelson Rodrigues.

Também em 1995, interpretou Giggio di Angelis na novela 'A Próxima Vítima', de Silvio de Abreu. O personagem era o primeiro de uma série de assassinados na história, em uma sequência de crimes cujo responsável era desconhecido, motivando a trama. Segundo o autor, 'A Próxima Vítima' introduziu o gênero policial na teledramaturgia, já que a novela girava, desde o capítulo oito, em torno da pergunta “quem matou?”. Depois, Carlos Eduardo Dolabella fez papéis coadjuvantes em mais três novelas: 'Por Amor' (1997), de Manoel Carlos, 'Força de um Desejo' (1999), de Gilberto Braga e Alcides Nogueira, e 'Porto dos Milagres' (2001), de Aguinaldo Silva e Ricardo Linhares.

Além das novelas e das minisséries já citadas, Carlos Eduardo Dolabella esteve em mais produções da Globo. Nos anos 1970, fez uma participação no infanto-juvenil 'Sítio do Picapau Amarelo', um dos maiores sucessos da emissora. Ao longo da carreira, atuou em diversos episódios do 'Caso Especial', da série de teleteatro 'Aplauso', do programa 'Você Decide' e do humorístico 'Sai de Baixo'. O ator trabalhou ainda nas minisséries Labirinto (1998), de Gilberto Braga, e A Muralha, de Maria Adelaide Amaral e João Emanuel Carneiro, e no seriado 'Mulher', criação de Daniel Filho, Antonio Calmon e Elizabeth Jhin, a partir de uma ideia de José Bonifácio de Oliveira Sobrinho, o Boni.

Carlos Eduardo Dolabella também atuou no cinema, tendo estreado em 1966 no filme 'Engraçadinha Depois dos Trinta', de J.B. Tanko. Seu último filme foi 'Boca' (1994), uma coprodução entre Brasil e Estados Unidos dirigida por Walter Avancini e Zalman King. Ao todo, foram 15 filmes ao longo de sua carreira, incluindo produções marcantes como 'Matou a Família e Foi ao Cinema' (1969), dirigido pelo cineasta Júlio Bressane.

Carlos Eduardo Dolabella foi casado com a atriz Pepita Rodrigues (seu segundo casamento), com quem teve um filho, o ator e cantor Dado Dolabella, além de Fernando. Ao lado da atriz, ele atuou em peças como 'Viva sem Medo Suas Fantasias' (1985) e 'Extremos' (1986), e dividiu a apresentação de 'Alô, Pepa, Alô, Dolla', programa que misturava gincana e sorteios, exibido pela TV Manchete em 1986. Antes de casar com Pepita Rodrigues, já havia tido um filho do primeiro casamento, e voltou a ter outro com sua terceira mulher.

O ator morreu no dia 26 de maio de 2003, aos 65 anos. Carlos Eduardo Dolabella já sofria com uma série de problemas de saúde havia algum tempo. Em março e em julho de 2002, ele se submetera a duas cirurgias cardíacas, ambas após infartos. O ator também sofria de diabetes, e morreu de falência múltipla dos órgãos.